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山西大学杨恒权教授课题组在双金属串联催化研究中取得新进展

2021-09-07 10:51:08 来源:未来网

  近日,山西大学化学化工学院杨恒权教授课题组在《自然通讯》(Nat. Commun. 2021, 12, 4968.)发表了题为“Dual metal nanoparticles within multicompartmentalized mesoporousorganosilicas for efficient sequential hydrogenation”研究论文。该研究通过调控双金属位点在单一载体上的空间区域分布,从而构建出一种高效的双金属串联催化剂,并提出一种邻近金属协助加氢的新机制。

  串联催化不仅可以耦合多种不同反应,而且不需要分离中间产物,这为改善反应活性、调控产物选择性、发展催化新方法提供了新的思路,因此,串联催化已经发展成为催化领域一个极其重要的组成部分。多个催化活性位点在载体上的组装与空间分布是实现不同反应高效耦合的关键,然而,如何在空间上隔离不同活性位点避免相互影响,并使其保持在较近的空间距离缩短中间产物扩散路线,从而实现高效的串联催化过程,一直是催化领域所面临的重大挑战。

  针对上述问题,杨恒权教授课题组发展了一种新型的区室化介孔材料,巧妙地将一种金属纳米颗粒(Ru)组装在该材料的表面凹槽,而将另一种金属纳米颗粒(Pd)限域在该材料的内部纳米腔中,从而实现了两种金属纳米颗粒的空间分离,并使其保持在纳米尺度的空间距离,更重要的是,材料的表面凹槽和纳米腔之间是由均匀的介孔孔道连通的,这种纳米尺度的通道为中间产物在两种金属纳米颗粒之间的传输提供了有效路径。所制备的双金属串联催化剂在硝基苯连续加氢反应中表现出优良的催化活性,其催化效率是其他单/双金属催化剂的十倍以上。同时,该研究提出一种邻近金属协助加氢的新机制,催化惰性的金属纳米颗粒尽管不直接参与邻近金属纳米颗粒催化的加氢反应,但是依然可以有效地解离氢气,得到的活性氢通过载体溢流到邻近金属纳米颗粒表面,从而加速其反应速率,这种基于氢溢流的邻近金属协助加氢的机制加速了串联反应每一步的反应速率,从而大幅提高了总体催化效率。该研究工作不仅提供了一种设计串联催化剂的新思路,而且对串联催化剂的工作机制提出了新的认识,这为发展高效的串联催化过程提供了新的视野。

  该论文第一作者是该学院青年教师邹后兵副教授,通讯作者是学院杨恒权教授和吉林大学的王润伟教授。该工作得到了国家自然科学基金杰青、重点、面上及青年等项目资助。(通讯员:山西大学张颖)

作者: 编辑:未来网新闻侯智

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